DESY和MPSD的科学家利用晶体对称性和阿秒电子动力学,从具有受控极化状态的固体中产生了高阶谐波。这项新证明的技术可能会在petahertz电子学和新型量子材料的光谱研究中找到有趣应用。气体中高次谐波产生非线性过程是阿秒科学的基石之一,广泛应用于许多科学领域,包括物理、化学和生物学。这种强场现象将许多低能光子从强激光脉冲转换成能量高得多的光子(小百科:“阿托秒”(阿秒)作为一个理论上的时间量程而存在,为10的负18次方秒)。
博科园-科学科普:尽管HHG过程在原子和分子气体中已被很好地理解,但固体材料中潜在频率转换机制目前仍是科学争议的主题。通过结合HHG实验和最先进的理论模拟,来自德国elektronon - synchrotron (DESY)和汉堡自由电子激光科学中心(CFEL)的马克斯·普朗克物质结构和动力学研究所(MPSD)的科学家们现在引入了固体偏振态分辨高谐波光谱,这使得我们能够更深入地了解电子和结构动力学,它们发生在比光场振荡时间短的时间尺度上,研究成果发表在《自然通讯》期刊上。
当强激光场(红色)与晶体固体(白色)相互作用时,发出高阶谐波场(蓝色和紫红色),其偏振态(线性、椭圆或圆形)由晶体对称性决定,可由强场动力学控制,彩色图表面显示了硅的九次谐波的椭圆度。图片:J. M. Harms, MPSD
发出的谐波场可以以线性方式振荡,也可以以顺时针或逆时针的旋向(即螺旋度)椭圆或圆形旋转。科学家们现在揭示了谐波的偏振态及其旋向如何编码晶体结构和超快强场动力学的有价值信息,以及如何控制谐波的偏振态。此外,由于谐波是在单个周期内产生的事件驱动场,该方法天生具有亚光周期时间分辨率。本研究了硅和石英的原型材料,建立了新的光谱技术。同时,该方法是通用的,并有望在未来的新型量子材料研究中发现重要的应用,如强相关材料、拓扑绝缘体和磁性材料。亚光周期电子和结构动力学敏感的阿秒计量学为凝聚态超快光谱研究开辟了新途径。
利用强光波精确控制晶体中的快速载流子动力学对下一代petahertz电子和器件具有很大前景。载流子动力学可以产生驱动场的高次谐波,并向远紫外区扩展。固体偏振态分辨高次谐波光谱,这为电子和结构子循环动力学提供了更深入的见解。通过对硅和石英的高次谐波产生测量,证明了谐波的极化状态不仅由晶体对称性决定,而且由于带内和带间的电子动力学相互交织,可以动态控制。利用这种对称动力学对偶性,有效地从椭圆偏振脉冲产生相干圆偏振谐波。实验结果得到从头算模拟的支持,为这一现象的微观起源提供了证据。
博科园-科学科普|研究/来自:马克斯普朗克物质结构和动力学研究所
参考期刊文献:《Nature Communications》
DOI: 10.1038/s41467-019-09328-1
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